Lớn lên, ông tham gia vào một số phong trào yêu nước. Đến năm 1927 – 1928, ông tiếp thu chủ nghĩa Mác – Lênin thông qua sách, báo bí mật như: Việt Nam hồn, Người cùng khổ, Bản án chế độ thực dân Pháp. Tháng 1.1928, ông gia nhập tổ chức Hội Việt Nam Cách mạng Thanh niên và liên tục đi đầu trong các hoạt động cách mạng, góp phần phát động phong trào cách mạng ở Cà Mau.
Năm 1941, ông bị bắt. Mặc cho địch dụ dỗ, tra tấn dã man, ông vẫn giữ vững khí tiết của người chiến sĩ cộng sản. Ông bị kết án 15 năm tù giam và bị đày ra Côn Đảo. Dưới chế độ nhà tù khắc nghiệt, bị tra tấn dã man, thương tật nặng nề, ông Lâm Thành Mậu đã hy sinh vào tháng 7.1942, tại nhà tù Côn Đảo. Ông Lâm Thành Mậu là tấm gương sáng về đạo đức, phẩm chất cách mạng, tuyệt đối trung thành với Đảng, với lý tưởng cộng sản; suốt đời không ngừng đấu tranh vì độc lập, tự do của Tổ quốc, vì hạnh phúc của nhân dân. Tên của ông được đặt cho con đường đi qua nhà ông trước đây: đường Lâm Thành Mậu, ở phường 4, TP.Cà Mau.